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生物浸矿系统是一个固、液、气三相共存的体系，溶液与矿石接触并发生化学反应，金属铜从固态矿石转移至液态溶液中，浸出液经收集、萃取等工序达到“采铜”的目的[1-3]。生物浸矿技术因其高效率、低成本、绿色等优点，被广泛应用于多个国家的金属矿开采[4-6]。然而，在创造了可观的经济效益的同时，生物浸铜技术面临着重大挑战，如浸出过程中无法保证堆浸系统的渗透性、浸矿菌种活性随浸出过程逐渐变差和浸矿体系基础理论不完善等问题[7-9]。浸矿系统中的孔隙为溶液流动提供了空间与路径，随着反应的发生，孔隙结构也不断发生变化，影响溶液的渗流特性，并最终影响浸矿效果[10-12]。制粒预处理技术的出现，较好地解决了浸矿系统渗透性差的问题，改善了矿堆的渗透性[13]；此外，开采及破碎过程中产生的粉矿也得到了回收利用，减少了资源的流失与浪费[14-16]。
浸矿过程中，孔隙演变与溶液渗流相互作用，相互影响。近年来，国内外专家开展了大量有关于溶液渗流特性的研究，随着CT技术的广泛应用，浸矿系统中的孔隙演变及溶液渗流规律的研究已取得了较好的成果[17-19]。刘超研究了酸浸氧化铜矿石颗粒内部裂隙结构的演化规律，结果表明酸浸作用下，矿粒孔隙率、裂隙尺寸和数量分别增加了约40%、3.5%和25%；氧化铜矿岩散体线孔隙率也随时间呈现出一定的演化规律[20]。吴爱祥等以高泥氧化铜矿为试验材料，开展矿岩散体的柱浸试验，结果表明松散颗粒在浸出过程中发生迁移，浸出后平均孔隙率降低了2.63%，浸出5 h后渗透系数降低了37.5%[21]。Lo等利用XMT技术，开展了腐泥土（SAP）和针铁矿（G）两种镍矿石制粒后柱浸试验，结果表明两组矿柱的孔隙度变化与质量损失和坍落度变化一致，但前者有更好的孔隙率与浸出稳定性[22]。尽管基于CT扫描技术的运用，浸矿系统内部孔隙演变规律的研究已取得了较好的成绩，但矿石制粒后矿粒内部孔隙演变的研究仍较为空白。
本文利用CT扫描技术和数字图像处理技术，分析溶浸后矿粒内部的孔隙演变，利用COMSOL Multiphysics模拟仿真软件构建矿粒内部溶液渗流的三维数值模型，探究渗流特性的变化，为进一步了解制粒后的孔隙演变、探索矿粒内部溶液的渗流规律等提供参考。
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本试验所用矿样取自福建省某铜矿，其主要成分以及铜物相分析结果如表1、表2所示。铜的品位为0.70%，铜的主要存在形态是次生硫化铜，其质量分数为0.60%，其次为原生硫化铜和自由氧化铜，结合铜的含量最少。预先将矿样破碎以方便制粒工序，破碎后矿样粒径均小于5 mm，90%以上矿样粒径小于0.8 mm，矿样粒径分布图如图1所示。
表 1 矿样主要元素质量分数
Table 1. Mass fractions of major elements in mineral samples
% Elements Cu Fe S CaO MgO Al2O3 SiO2 Mass fraction 0.70 1.67 1.10 0.30 0.04 5.19 91.00 
图 1 矿样粒径分布图
Figure 1. Particle size distribution of ore samples
表 2 铜物相分析结果（质量分数）
Table 2. Cu phase analysis results of mineral samples
Phase Mass fraction/% Copper oxide 0.04 Primary copper sulfide 0.05 Secondary copper sulfide 0.60 Combined copper 0.01 Total 0.70 -
本次试验预先在制粒材料中添加适量的NaCl，拟用NaCl溶解于水的过程模拟浸矿过程，即金属铜从固态矿粒转移至液态溶液中。在实际的硫化铜矿石溶浸过程中，往往使用酸性溶剂进行溶浸，硫化铜溶解在酸性溶液中，而矿石其他成分无法溶解，经固液分离即可达到提取铜的目的；在本试验中，将制备好的矿粒溶浸在水中时，NaCl极易溶解在水中，而矿粉等材料是不溶于水的。以上两个“溶解”过程就矿粒结构变化而言是相同的。
基于NaCl的溶解作用，矿粒内部会产生新的孔隙并发生一系列变化。一方面，附着在NaCl上的矿石颗粒随NaCl溶解离开矿粒，掉落下来；另一方面，矿粒表面及孔隙周围的矿石颗粒受溶液渗流流动压力的作用发生掉落。在试验溶浸过程中，由于固态NaCl溶解和矿石颗粒的掉落，矿粒内部结构及孔隙结构发生变化，溶液渗流受路径及场所变化的影响发生变化，用以模拟硫化铜矿石溶浸过程中发生的变化。
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选择合适的制粒黏结剂与试验矿粉混合均匀，并添加质量分数为30%的NaCl，在100 g的制粒材料中加入30 g水进行制粒，后经干燥熟化等工序制好矿粒。选择一个形态较好的矿粒进行第一次CT扫描。将试验矿粒放置在塑料圆桶中，添加去离子水直至没过矿粒，浸泡矿粒，7 d后取出矿粒并晾干，将矿粒进行第二次CT扫描。基于此，得到矿粒两次CT扫描的图像。
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以硫化铜矿石为试验原料，开展制粒试验，探究最佳黏结剂及最佳制粒条件。通过比较相同试验条件下矿粒平均粒径以及酸浸下发生破裂的时间，综合考虑制粒黏结效果、黏结剂的易得性及成本等因素，选择SFS–2作为本次试验的制粒黏结剂，SFS–2黏结剂中包括：硅酸钠、生石灰、粉煤灰及水泥；通过比较矿粒湿强度、矿粒抗压强度和酸浸时间，确定制粒最佳条件为：黏结剂添加量为16 g，熟化加酸量为25 kg·t−1，制粒喷水量占矿粉质量的30%。基于以上制粒试验结果，制备浸出试验所用矿粒，如图2所示。
图 2 试验矿粒。（a）溶浸时；（b）晾干后
Figure 2. Photographs of mineral agglomerate used in the test: (a) during leaching; (b) after drying
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本次试验，采用北京科技大学高分辨X射线三维扫描成像系统（nano Voxel 3502E）获取矿粒各切面扫描图像，试验保证溶浸前后两次CT扫描各参数完全相同。扫描原图如图3所示，其中，黑色部分代表矿粒内部的孔隙，白色部分表示矿粒中的金属成分，灰色部分表示矿粒中的矿石。
图 3 扫描原图。（a）浸出前；（b）浸出后
Figure 3. Original CT scan images of mineral agglomerate: (a) before leaching; (b) after leaching
由CT扫描原图对比可得，经过7 d时间的溶浸，矿粒的整体形态发生了变化，溶浸前矿粒呈较为规整的椭圆形，内部孔隙（黑色部分）较少，且分布较为分散；溶浸后矿粒整体形态极其不规则，孔隙数目增多，且面积增大。这说明经过溶浸，矿粒内部的孔隙明显增多。基于CT扫描得到的数据，可得溶浸前后矿粒3个方向上的尺寸，浸矿前为23.08 mm×24.73 mm×26.38 mm，浸矿后为24.76 mm×24.76 mm×27.41 mm，矿粒的三维尺寸均增大了，即矿粒发生了膨胀。矿粒发生膨胀是由以下3个方面的变化引起的：（1）矿粒中的固态NaCl溶解在水中，矿粒内孔隙增大、增多，导致矿粒体积增大；（2）由于NaCl的溶解，紧紧附着其上的矿粉颗粒掉落至水中，矿粒内部结构发生了较大变化，矿石颗粒之间的排列分布发生了变化，导致整体矿粒膨胀；（3）黏结剂中的生石灰与水发生反应，生成了Ca(OH)2沉淀附着在矿粒上，导致矿粒体积增大，整体效果表现为膨胀。
首先对CT扫描原图像进行图像预处理，以消除因噪点、模糊等对后续实验分析造成的干扰。对CT扫描图像进行预处理包括降噪滤波、阈值调整、孔隙分割及矿粒切割等，CT图像预处理流程如图4所示，得到便于试验分析的700 像素×700 像素×700 像素的立方体矿块图像数据,实际尺寸为1.2 cm×1.2 cm×1.2 cm。
图 4 图像预处理流程
Figure 4. Workflow of CT scan image preprocessing
由于孔隙形态不规则，无法从数据的角度定量对比分析，将孔隙近似等效为球体，基于三维重构的矿粒结构，得到矿粒内部孔隙参数数据，并计算其增长率，结果如表3所示。对比浸前与浸后矿粒的特征参数，矿粒内部孔隙数目增长了99%，孔隙平均体积增长了151%，平均表面积增长了223%，平均等效直径增长了90%。溶浸过程后矿粒的孔隙数目、孔隙平均体积、孔隙平均面积以及孔隙等效直径均明显增加。
表 3 矿粒孔隙参数变化
Table 3. Variation of pore parameters
Parameter Pore number Mean pore volume/(108 μm3) Average pore surface area/(106 μm2) Average equivalent pore diameter/μm Before leaching 288 1.71 1.16 304 After leaching 575 4.29 3.75 579 Growth rate/% 99 151 223 90 孔隙率是指多孔物质中孔隙体积占物质总体积的百分数，是表征矿粒结构及孔隙特征的一个重要物理量。浸矿系统的孔隙率与系统渗透性联系密切；孔隙率越大，系统的渗透性越好。基于以上数据，根据公式（1）计算矿粒内部孔隙率。孔隙连通度为贯穿上界面和下界面的孔隙通道的体积占孔隙总体积的比值[23]。在生物浸矿过程中，孔隙连通度越大，溶液越容易进入矿粒内部流动，即生物与矿石的接触越充分。基于矿粒的三维重构结构，溶浸前矿块在X、Y、Z三个方向上均没有连通上界面和下界面的孔隙通道，无法直接进行孔隙连通度的计算。假设矿粒内部最大的孔隙是小孔隙相互连通贯穿的结果。基于此，通过矿粒中最大孔隙的体积可确定矿粒的孔隙连通度，如公式（2）所示。孔隙率及孔隙连通度计算结果如表4所示。
表 4 矿粒孔隙率及孔隙连通度变化
Table 4. Evolution of porosity and pore connectivity
Parameter Porosity/% Growth rate/% Porosity connectivity/% Growth rate/% Before leaching 3.20 400 29.96 195 After leaching 16.00 88.26 $$ \varphi = \frac{{{V_1}}}{V} \times 100\% $$ (1) $$ \theta =\frac{{V}_{0}}{{V}_{1}}\times 100\% $$ (2) 其中，
$\varphi $ 为孔隙率；θ为孔隙连通度；V1为矿粒内部孔隙总体积，μm3；V为矿粒总体积，μm3；V0为矿粒中最大的孔隙的体积，μm3。浸前矿粒的孔隙率为3.2%，浸后矿粒的孔隙率达到16%，说明溶浸过程中，矿粒内部孔隙增多，矿粒内部的结构也发生了明显改变。矿粒内部孔隙增多的原因有：（1）矿粒内部的固态NaCl溶解在水中，导致矿粒结构改变、孔隙增多；（2）随着NaCl的溶解，附着在NaCl上的矿石颗粒随之掉落至溶液中，亦造成了矿粒结构改变，孔隙增多，如图5所示。
图 5 矿粉掉落
Figure 5. Photograph of ore powder that dropped off the agglomerate
溶浸前矿粒的孔隙连通度为29.96%，而溶浸后孔隙连通度达到了88.26%，连通度增加了195%，说明在模拟溶浸过程中，矿粒内部的部分孔隙相互连通，形成了孔隙通道。孔隙通道的形成为溶液在矿粒内部流动提供了空间和通路，基于此，矿粒与溶液接触更加充分，反应也更加充分，从而促进了新孔隙的生成与连通。
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基于CT扫描的图像及三维重构的结果，在溶浸后矿粒构建的三维图像中，裁取200 像素×200 像素×200 像素大小的立方体，实际尺寸为3.4 mm×3.4 mm×3.4 mm。基于此数据，运用COMSOL Multiphysics仿真软件构建孔隙通道模型，进行溶液在孔隙通道中流动的数值模拟，分析溶液的流动特征。
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基于CT扫描图像，三维重构孔隙结构，以孔隙中的孔隙通道为基础，构建溶液流动模型。基于CT扫描三维重构的孔隙形态极其不规整，无法在COMSOL Multiphysics软件中直接构建形态相当的几何体，对孔隙通道数据进行一系列处理，包括移除不连通的小孔隙、生成表面以及划分体网格，如图6所示，获取网格数据用以构建模型[24]。
图 6 生成网格数据流程
Figure 6. Workflow for generating grid data
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基于CT图像构建模型前，需要进行以下假设：溶液流动仅发生在孔隙通道中，未渗透到矿石结构中；溶液流动过程中，孔隙通道不再发生变化；孔隙中的溶液是不可压缩、连续的。基于以上假设，并且网格数据是基于孔隙通道建立的，即网格显示的就是溶液在矿粒内部流动的空间与路径，溶液的流动可以看作是在孔隙通道中做单向层流运动，运动方程如式（3）。在软件中选择流体流动→单向流→层流物理场，进行稳态研究。
$$ \begin{array}{l} \rho \left( {u \cdot \nabla } \right)u = \nabla \left[ { - pI + \mu \left( {\nabla u + {{\left( {\nabla u} \right)}^T}} \right)} \right] + F\\ \rho \nabla \cdot \left( u \right) = 0 \end{array} $$ (3) 其中，ρ为溶液的密度，kg·m−3；u为溶液的流速，m·s−1；p为压强，Pa；I为单位矩阵；μ为溶液的动力黏度，Pa·s；F为流体所受外力，N。
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由数据确定坐标系长度单位为微米，导入网格数据。添加材料为水，设置密度为1100 kg·m−3，动力黏度为0.9 Pa·s，具体参数设置如表5所示。设置研究对象壁条件为无滑移，如图7设置入口及出口位置。设置边界条件，入口初始压力为0.715 Pa，出口压力为0 Pa。
表 5 构建模型的关键参数
Table 5. Key parameters used in the model
Parameters Symbol Value Density/(kg·m-3) ρ 1100 Temperature/K T 298.13 Dynamic viscosity/Pa·s μ 0.9 Initial pressure/Pa P0 0.715 
图 7 边界条件。（a）导入网格数据；（b）入口；（c）出口
Figure 7. Boundary conditions: (a) imported grid data; (b) entrance; (c) export
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基于构建的数值模型，对孔隙通道中水的流速与压力进行计算与分析，探究孔隙通道中溶液的流动特性及变化规律,包括流速与压力两个方面。
图8显示的是孔隙通道中水的速度流线图像，即水的运动轨迹，图8（a）中流线间隔为0.1 μm，图8（b）中流线间隔为0.01 μm。由速度流线图可得，通道中水的运动轨迹呈现出自上而下贯穿，整体上先聚集后分散的形态；且部分区域流线分布密集，部分区域流线分布稀疏。当孔隙通道中某处的流线分布较为密集时，说明溶液更倾向于经过此处流动；相反，当某处的流线较为稀疏时，说明孔隙中的溶液不易流经此处，即此处更有可能会形成溶液空区，溶液无法流经此处。溶液在孔隙通道中的流动存在优先流与空区的现象，优先流与空区的存在都会导致溶液在孔隙通道中分布不均匀，溶液与矿石接触不充分、不彻底[25]。
图 8 速度流线图.
分别在XY、YZ、XZ三个平面上对孔隙通道做切面处理，设置切面数为5，得到流体速度切面图，如图9所示，X、Y、Z三个方向的最大速度分别为7.35×10−7、4.95×10−7和4.75×10−7 m·s−1、。三个方向上的最大速度均出现在孔隙通道底部、较为狭窄的位置，且同一切面图上，由四周向中心，速度逐渐增大。流速过大会导致溶液与矿石的接触时间变短，溶浸过程中化学反应不彻底，无法提取出所有的有价组分，造成资源的流失与浪费 [26]。
图 9 速度切面图。（a） X方向；（b） Y方向；（c） Z方向
Figure 9. Velocity sections in different directions: (a) X direction; (b) Y direction; (c) Z direction
图10为孔隙通道内溶液所受压力的特征图像，其中，图10（a）为通道边界上溶液的压力分布图，从入口到出口，自上而下，压力逐渐增大，最大压力可达0.8 Pa，超过了设置的初始压力（0.715 Pa）；最大压力出现在孔隙通道底部的位置；图10（b）为溶液所受压力的等值线图像，速度等值线圈较多地出现在通道边界的位置上，且较为狭窄；而靠近通道中心的位置，溶液流动较为复杂，压力无法确定。随着流体压力的增加，矿粒结构需要承受的压力也越来越大。基于数值模拟的结果，孔隙通道底部区域较为狭窄的位置受压力影响较为严重，当压力超过其承受能力时，矿粒会发生破裂，影响溶浸效果。
图 10 压力分布图。（a）压力分布图；（b）压力等值线图
Figure 10. Pressure profile: (a) pressure distribution; (b) pressure contour map
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本文基于CT扫描技术和模拟仿真软件构建了次生硫化铜矿粒内部孔隙通道的数值模型，分析了孔隙的演变规律，研究了溶浸过程中矿粒内部溶液的渗流作用，研究结果表明：
（1）利用CT扫描技术、数字图像处理与三维重构技术，得到了矿粒孔隙的三维模型，且能准确地表征硫化铜矿粒内部的孔隙结构特征。
（2）浸矿试验中，矿粒内部孔隙度与孔隙连通度均有大幅度地增长，使用NaCl溶解模拟浸矿过程，可以得到较为理想的孔隙变化，便于孔隙结构的研究。
（3）在试验假设与参数设定条件下，溶液渗流模拟仿真试验中溶液的流速与压力在孔隙通道底部区域和较狭窄的区域急剧增加，对矿粒结构的稳定性造成了影响。
（4）将矿粉预先制粒再浸矿，矿粒内部孔隙结构的变化与溶液的渗流作用相互影响、相互作用，会影响到浸矿效率与浸出率。
Pore model reconstruction of copper sulfide ore agglomerate and simulation of solution seepage
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摘要: 以次生硫化铜矿粉为原料，添加黏结剂、氯化钠制备矿粒，并借助CT扫描技术、图像处理及三维重构方法，开展了单个矿粒浸出试验，探究了溶浸前后矿粒内部的孔隙变化；运用COMSOL Multiphysics模拟仿真软件，构建了溶液在孔隙通道中流动的仿真模型。结果表明：经过一周时间的溶浸，矿粒内部孔隙的数目、平均体积、平均表面积及孔隙平均等效直径分别增长了99%、151%、223%和90%，孔隙率增长了4倍，孔隙连通度增长了近2倍。在孔隙通道较狭窄的区域和底部区域，溶液的流速、压力急剧增加，对矿粒结构的稳定性产生较大影响。Abstract: Bioleaching technology, a method used in mining, utilizes organisms or microorganisms to dissolve and leach useful components from ore. This technology is applied widely in many countries in mining and production of various metals. Although considerable economic benefits have been obtained with the help of bioleaching technology, this technology faces many challenges. For example, as the leaching process progresses, the permeability of the ore heap is worsened from the presence of fine particles and muddy ore. As such, improving heap permeability is a key focus in the field of leaching mining technology. Agglomeration technology, an effective method for improving the permeability of ore heaps, involves crushing the ore and agglomerating it with binders before leaching, which alters the structure of the ore, especially ore powder. The resulting granular structure provides space for the flow of the solution and greatly improves the permeability of the leaching system. The pore structure is constantly changing as the leaching process progresses, which affects the seepage of the solution and even the effect of leaching the ore. In this study, leaching tests were conducted using single-ore granulation of secondary copper sulfide ore powder, binders, and NaCl. Changes in the pore structure during leaching were investigated using X-ray computerized tomography, digital image processing, and three-dimensional reconstruction methods. In addition, COMSOL Multiphysics simulation software was used to construct a simulation model of the flow of the solution in the pore channels. The results reveal that the number, average volume, average surface area, and average equivalent diameter of pores inside the granulated ore increase respectively by 99%, 151%, 223%, and 90%. In addition, the porosity increases fourfold and the pore connectivity nearly triples. The flow velocity and pressure of the solution was found to increase sharply as the solution flows through the narrow and bottom areas of the pore channels, which has a great impact on the stability of the ore granulation structure.
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Key words:
- copper sulfide ore /
- agglomeration technology /
- CT technology /
- pore evolution /
- numerical simulation
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图 2 试验矿粒。（a）溶浸时；（b）晾干后
Figure 2. Photographs of mineral agglomerate used in the test: (a) during leaching; (b) after drying
图 3 扫描原图。（a）浸出前；（b）浸出后
Figure 3. Original CT scan images of mineral agglomerate: (a) before leaching; (b) after leaching
图 7 边界条件。（a）导入网格数据；（b）入口；（c）出口
Figure 7. Boundary conditions: (a) imported grid data; (b) entrance; (c) export
图 9 速度切面图。（a） X方向；（b） Y方向；（c） Z方向
Figure 9. Velocity sections in different directions: (a) X direction; (b) Y direction; (c) Z direction
图 10 压力分布图。（a）压力分布图；（b）压力等值线图
Figure 10. Pressure profile: (a) pressure distribution; (b) pressure contour map
表 1 矿样主要元素质量分数
Table 1. Mass fractions of major elements in mineral samples
% Elements Cu Fe S CaO MgO Al2O3 SiO2 Mass fraction 0.70 1.67 1.10 0.30 0.04 5.19 91.00 
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表 2 铜物相分析结果（质量分数）
Table 2. Cu phase analysis results of mineral samples
Phase Mass fraction/% Copper oxide 0.04 Primary copper sulfide 0.05 Secondary copper sulfide 0.60 Combined copper 0.01 Total 0.70
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表 3 矿粒孔隙参数变化
Table 3. Variation of pore parameters
Parameter Pore number Mean pore volume/(108 μm3) Average pore surface area/(106 μm2) Average equivalent pore diameter/μm Before leaching 288 1.71 1.16 304 After leaching 575 4.29 3.75 579 Growth rate/% 99 151 223 90
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表 4 矿粒孔隙率及孔隙连通度变化
Table 4. Evolution of porosity and pore connectivity
Parameter Porosity/% Growth rate/% Porosity connectivity/% Growth rate/% Before leaching 3.20 400 29.96 195 After leaching 16.00 88.26
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表 5 构建模型的关键参数
Table 5. Key parameters used in the model
Parameters Symbol Value Density/(kg·m-3) ρ 1100 Temperature/K T 298.13 Dynamic viscosity/Pa·s μ 0.9 Initial pressure/Pa P0 0.715
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